CrPSe：面外极化与拓扑磁涡旋

这篇文章探讨了CrPSe单层材料中一些非常有趣的现象。研究人员通过第一性原理DFT U计算和Monte Carlo模拟，在层状vdW材料CrPSe中发现了内禀铁电相(FE-FM)和反铁电相(AFE-FM)，揭示了由P孤对电子驱动的面外极化机制，并预测了面外DMI可以支持拓扑磁涡旋(meron)对的产生。更重要的是，电场和应变能够调控这些多铁相的稳定性，这为二维磁电耦合器件提供了一个很有前景的材料平台。

PHYSICAL REVIEW MATERIALS

Out-of-plane polarization and topological magnetic vortices in multiferroic CrPSe

DOI: 10.1103/PhysRevMaterials.6.L101402

一、前言背景

MPX 族层状范德华材料

CrPSe是MPX这个大家族中的一员（其中M是过渡金属，X是硫或硒）。它的结构很有意思：层状结构由CrSe八面体和P二聚体交替排列而成，层与层之间靠弱的范德华力结合。

单层CrPSe具有蜂窝状的Cr子晶格，这为材料提供了磁性自由度；而磷离子(P)的面外位移可以打破反演对称性，从而产生面外铁电极化。

实验上已经知道，体相CrPSe在室温下是中心对称相(PE)，并且具有反铁磁序。不过，它的具体磁结构到底是条纹型(ST)还是涅尔型(NL)，目前还没有通过中子衍射实验确定下来。

值得注意的是，之前的研究并没有发现这个材料的极性相。而本文首次揭示：CrPSe其实存在此前未知的铁电相(FE)和反铁电相(AFE)。

二维多铁性研究现状

内禀的磁电多铁材料相当稀缺，这背后有一个根本性的矛盾：铁电性通常要求材料具有d电子构型，而磁性则需要部分填充的d轨道，这两者在化学上就是冲突的——这就是著名的d规则。

理论方面，已经有一些预测：比如VOX系列(X=Cl, Br, I)、MXene(HfVCF)、四元化合物等二维多铁体系。不过，这些预测大多还停留在理论层面，实验验证还需要继续突破。

在VOI中，碘的强自旋轨道耦合加上反演对称破缺，产生了较大的Dzyaloshinskii-Moriya相互作用(DMI)，这可以支持拓扑磁涡旋。不过，关于VOI的金属性，目前还存在一些争议。

而CrPSe的情况就不同了：Cr提供了磁性(S=3/2)，P的孤对电子提供了极化，这天然就满足了type-I多铁的条件，而且不违反d规则。

研究动机与核心问题

二维多铁材料是实现磁电耦合与新奇量子态的绝佳平台。如果能够通过电场来调控磁序，就可以应用于低功耗的自旋电子学器件，这确实很有吸引力。

Cr的磁性与P孤对电子驱动的极化相结合，会形成12种多铁性构型相互竞争的局面——具体来说，是4种结构乘以3种磁序。

这篇文章要回答的核心问题有两个：

问题一：FE-FM、AFE-FM、PE-ST这三相之间的竞争机制是什么？Ueff、电场和应变又如何调控它们？

问题二：面外DMI加上易面各向异性，是否能够支持拓扑磁涡旋(meron)对的产生？meron的稳定性和湮灭机制又是什么？

研究方法概述

研究团队使用了第一性原理DFT U计算，在Quantum ESPRESSO平面波赝势框架下，采用PBEsol泛函、ONCV模守恒赝势，动能截断设为80 Ry。

他们用Berry相位法计算了面外极化密度，用NEB方法确定了极化翻转的势垒和相变路径。

磁参数是通过四态能量映射法提取的，包括Heisenberg交换(J, J)、DMI矢量(D)和单离子各向异性(A, A)。

最后的Monte Carlo模拟在200×200的自旋格点上进行，最高跑了2×10步，用来研究拓扑磁涡旋的动力学行为。

二、研究方法

第一性原理 DFT 计算设置

计算采用了PBEsol泛函加上Hubbard U修正(Ueff范围2.0–3.6 eV)。有意思的是，PBEsol和LDA对结构性质的描述比PBE和PBE D3更好。

使用的是Quantum ESPRESSO平面波赝势框架，以及经过优化的模守恒赝势(ONCV，来自PseudoDojo数据库)。

计算参数方面：单层使用20原子矩形超胞(a×√3a)，真空层厚度15 ，k点网格为8×5×1；体相使用40原子单斜超胞(用于ilAFE/ilAFM序)，k点网格为8×5×3。

收敛标准很严格：力收敛小于1×10 Ryd/Bohr，应力小于0.05 kbar，总能收敛小于1×10 Ryd，高斯展宽设为0.01 Ryd。

扩展Heisenberg自旋哈密顿量：J是对称交换，D是DMI矢量，A是单离子各向异性，用于描述二维自旋晶格的磁相互作用

磁参数提取：四态能量映射法

四态能量映射法(4-state energy mapping)是一种很巧妙的方法。通过四种共线和非共线自旋构型的DFT总能，可以反推出J、J、D和Aα这些参数。

自旋轨道耦合(SOC)效应主要来自Se原子的贡献，它打破了局域反演对称性，从而产生了非零的DMI。

研究人员还使用了线性响应法(DFPT，Cococcioni & de Gironcoli 2005)来自洽确定Hubbard Ueff。结果发现：FE/AFE相的Ueff大约是2.8 eV，而PE相大约是3.6 eV。

使用40原子超胞可以将Ueff收敛到50 meV的精度，而且Ueff对磁序并不敏感。

FE-FM相的磁参数：J主导铁磁耦合，面外DMI分量占主导，易面各向异性接近XY模型

Berry 相位极化与 NEB 方法

电极化是用Berry相位法(King-Smith & Vanderbilt 1993)计算的，这个方法可以避免现代极化理论中常见的歧义性问题。

NEB方法(Nudged Elastic Band)用于寻找相变路径：设置了5个中间镜像，初始猜测由线性插值得到，收敛判据为0.01 eV/。

他们还用Frozen phonon方法(PHONOPY代码)计算了声子色散谱，来判断各相的动力学稳定性。

Berry相位法计算电极化：对占据态布洛赫波函数的k空间进行积分

Monte Carlo 模拟设置

模拟在200×200的自旋格点上进行，总共8×10个自旋位点，采用Kawasaki动力学更新算法，在SPIRIT框架下实现。

最高跑了2×10步，温度范围T = 2–30 K。初始条件有两种：随机自旋取向，或者z方向铁磁(zFM)初始化。

拓扑电荷的计算公式是：Q = (1/4π)Σ A，其中A是球面三角形的立体角，由三个自旋矢量n、n、n确定。

拓扑电荷Q的定义：对晶格上每个球面三角形l的立体角A求和，再除以4π

三、实验结果

图1：(a) 中心对称(PE)相的原子模型；(b) 极性(FE)相的原子模型，磷离子的面外位移打破了反演对称性；(c) 12种多铁性构型在不同Ueff下的相对能量对比，FE-FM、AFE-FM、PE-ST三相能量接近，呈现竞争共存的状态

多铁性相竞争

这12种构型是这样构成的：4种结构(FE, AFE, PE, iAFE)乘以3种磁序(FM, ZZ, ST, NL)，计算时以FE-FM的能量为参考零点。

FE-FM相的特点：磷离子面外位移Δz约为0.25 ，具有C对称性，面外极化P约为3.98 pC/m。

AFE-FM相则不同：相邻的磷离子交替位移(↑↓↑↓)，净极化为零，但局域极性仍然存在，而且失去了C对称性。

PE-ST相是中心对称加上反铁磁Stripy序，在Ueff大于2.5 eV时能量最低，这被认为是已知的实验基态。

Ueff 依赖的相稳定性

有趣的是，Ueff的值会显著影响各相的相对稳定性：

当Ueff小于2.5 eV时，AFE-FM能量最低；当Ueff大于2.5 eV时，PE-ST反超成为能量最低的相。

当Ueff大于3.2 eV时，FE-FM的能量变得低于AFE-FM，而且FE-FM与AFE-FM的能量差不到12 meV/f.u.。

PE相的能量随Ueff的变化率与AFE/FE相不同，这背后的原因是Cr 3d轨道的电子占据状态不同(Cr vs Cr)。

作为验证，当Ueff = 0(这个值对Cr来说并不合适)时，PE相的磁序变为FM，这与PBE D2的计算结果一致，说明了结果的可重复性。

图2：(a) FE-FM相的声子色散，没有虚频模式，证明动力学稳定；(b) 极化翻转势垒EP→P = 0.05–0.13 eV/f.u.，Ueff大于2.4 eV时会出现PE相中间态；(c) FE→AFE相变路径的能量曲线，两个势垒各约40 meV/f.u.；(d) ELF等值面显示P原子附近的孤对电子

声子谱与动力学稳定性

FE-FM相在整个布里渊区都没有虚频，说明在0 K下是动力学稳定的。AFE相和PE相也同样没有虚频。

极化翻转的势垒EP→P在0.05–0.13 eV/f.u.之间(Ueff = 2.0–3.0 eV)，这个数值与已知的面外二维铁电体相当。

当Ueff大于2.4 eV时，翻转路径中间会出现一个PE相的局域极小，但离开这个势阱的势垒小于100 meV/f.u.，所以电场是可以克服的。

FE→AFE相变：两个势垒各约40 meV/f.u.，中间态接近PE结构，与极化翻转势垒的量级相当。

电极化起源：P 孤对电子与 Cr 氧化态

这里有一个很有意思的机制：在PE相中，Cr是Cr(3d, S=2)，而在FE/AFE相中，Cr变成了Cr(3d, S=3/2)。

一对Cr离子会释放出两个电子，这些电子在P原子附近形成孤对电子，产生非对称的电荷分布，从而推动磷离子发生面外位移。

ELF等值面图可以直观地看到孤对电子的位置。这个机制和BiFeO有些类似，但不同的是，它是在二维vdW材料中实现的。

面外极化密度达到3.98 pC/m，比HfVCF的1.98 pC/m(type-II多铁)要大不少。

图3：(a) 最近邻Cr离子对DMI矢量D的方向示意。Se离子的畸变导致∠SeCrCrSe = 168°，不等于180°，从而打破了局域反演对称性；(b) FE-FM相的MC快照(T=2K)，可以看到vortex-antivortex meron对(w = ±1)；(c) AFE-FM相中有六个长寿命的meron，在2×10 MC步后仍然稳定在磁畴边界上

DMI 矢量与局域结构

在FE-FM相中，D = [0.3, 0.0, 1.9] meV，面外分量(D)占主导地位，面内分量非常小。

这个DMI是怎么来的呢？关键在于Se离子的畸变：在PE相中，SeCrCrSe是共面的，形成一个平行四边形；而在FE相中，∠SeCrCrSe变成了168°，不再等于180°。

同时，键长d(Cr–Se)也不等于d(Cr–Se)，这就打破了局域反演对称性，从而产生了面外DMI分量。

值得注意的是，磷离子位移产生的偶极场只贡献了微小的面内DMI分量。

Meron 对：产生、演化与湮灭

面外DMI加上易面各向异性(A = A = 0.27 meV, XY模型)，使得meron对可以在低温下产生。

有趣的是，meron在T ≤ 30 K时就能出现，这个温度比CrCl和VOI中的特征温度要高。

在FE-FM相中，模拟进行到5×10步时有7对meron，到5×10步时只剩下1对，最终全部湮灭。

但在AFE-FM相中，情况就不同了：meron对在畴界上可以稳定超过2×10 MC步，表现出异常长的寿命。

四、对比分析

FE-FM vs AFE-FM 多铁相对比

FE-FM相具有C对称性，接近XY模型。不过，根据Mermin-Wagner定理，无限大的晶体中长程FM序是受限制的，但在有限尺寸的体系中，还是可以观察到弱铁磁性。

AFE-FM相则失去了C对称性，y方向成为易轴，这违反了O(2)连续对称性，因此允许长程FM序存在。

在AFE相中，DMI只在y方向显著(Da = [0.65, 0, 0.5] meV)，其他方向的DMI为零。

此外，AFE相的Jb = 29.2 meV，远强于Ja = 8.7和Jc = 8.8 meV，形成了一维强耦合链。

PE vs FE 结构与相变机制

PE-FM是一个亚稳态，位于能量景观E(Q, Q)的浅中心势阱中，而两侧的FE-FM(±P)则是深势阱。

PE→FE相变是由四种zone-center光学声子模式(A2u[1], A2u[2], A1g[1], A1g[2])的非简谐耦合驱动的。

其中，A2u[1](面外Cr振动)和A2u[2](面外P振动)直接对应极性畸变坐标，投影系数分别为c=0.83和0.11。

而A1g[1](面内呼吸模)和A1g[2](面内剪切模)则通过非简谐耦合间接贡献，投影系数分别为c=0.46和0.21。

单层 vs 体相对比

体相的情况更复杂，需要额外考虑层间反铁电(ilAFE)和层间反铁磁(ilAFM)序，总共有20种构型组合。

体相的基态是：Ueff = 2.6–3.6 eV时为PE-ST(与实验一致)，Ueff小于2.6 eV时变为AFE-FM。

有意思的是，PBEsol U和LDA U给出的能量序定性上是一致的，说明结论对泛函的选择具有鲁棒性。

不过，不同赝势类型可能导致PE相磁序的预测差异(ST vs NL)，所以精细的磁结构还需要通过实验来确定。

DMI 机制对比：FE vs AFE

在FE相中，SeCrCrSe的二面角为168°，不等于180°，因此D = [0.3, 0.0, 1.9] meV，是各向同性的。

在AFE相中，情况就不同了：只有y方向有DMI(Da = [0.65, 0, 0.5] meV)，x方向和斜方向的DMI都为零。

为什么会有这种差异？因为AFE相中SeCrCrSe和SeCrCrSe的二面角等于180°，形成了平行四边形，局域反演对称得以保持，所以没有DMI。

而SeCrCrSe的二面角是172°，不等于180°，因此产生了非零的DMI，但只沿y方向。

五、讨论

面外极化密度与翻转势垒：P = 3.98 pC/m，翻转势垒0.05–0.13 eV/f.u.，与已知的面外铁电体相当

Type-I 多铁机制与磁电耦合

在CrPSe中，Cr贡献磁性(S=3/2)，P的孤对电子贡献极化，这天然就满足了type-I多铁的条件。

磁电耦合的路径是这样的：电场可以驱动极化翻转，进而引起结构相变(PEFE)，最终改变磁基态(PE-AFM FE-FM)。

具体来说，面外电场1.7 V/nm就可以翻转AFE-FM与FE-FM的能量序，单轴应变约1.5%也能达到类似效果。

由于极化翻转势垒可以通过电场克服，这为实现室温电控极化翻转提供了可能，也为低功耗磁电耦合器件提供了材料平台。

Meron 对稳定性与拓扑保护

meron在T ≤ 30 K时就能出现，而且即使DMI和Heisenberg参数变化±50%，meron仍然能够稳定存在。

在FE-FM相中，vortex-antivortex对最终会湮灭(大约5×10 MC步)，meron对的寿命是有限的。

但在AFE-FM相中，情况就不同了：长寿命的meron对可以稳定在磁畴边界上(超过2×10 MC步)，这可能与y方向易轴和畴界钉扎效应有关。

研究人员还观察到了三种湮灭过程：meron-meron、meron-antimeron、antimeron-antimeron，而且这些过程不依赖meron的极性。

Meron的稳定温度上限与AFE-FM相中的异常长寿命：T ≤ 30 K，τ > 2×10 MC步

四声子模式与非简谐耦合

四种zone-center光学声子模式分别是：A2u[1](面外Cr振动)、A2u[2](面外P振动)、A1g[1](面内呼吸模)、A1g[2](面内剪切模)。

原子位移可以表示为：d = Q·(cA2u[1]·uA2u[1] + cA2u[2]·uA2u[2]) + Q·(cA1g[1]·uA1g[1] + cA1g[2]·uA1g[2])。

能量景观E(Q, Q)显示有三个局域极小：PE-FM是浅中心势阱，两个FE-FM(±P)是深势阱。

有意思的是，PE相虽然没有虚频，但PE-FM是一个亚稳态——只要施加一个小扰动，就可以驱动它向FE-FM相变。这充分展示了能量景观的复杂性。

实验验证前景与挑战

好消息是，CrPSe的体相已经通过化学气相输运法成功合成，但精细的磁结构(ST vs NL)还需要进一步确定。

需要实验验证的关键预测包括：极性相的存在、面外极化、电场调控磁性、以及meron对的直接观测。

meron对可以通过磁力显微镜(MFM)或Lorentz TEM直接观测到。

拉曼光谱则可以用来探测A2u和A1g声子模式，从而验证PE→FE相变的非简谐耦合机制。

此外，应变工程(约1.5%的单轴应变)可以切换AFE-FM和FE-FM相的稳定性，这为器件设计提供了额外的调控手段。

六、总结

核心结论

通过系统的第一性原理和Monte Carlo模拟，研究揭示了CrPSe单层中以下几个关键发现：

首先，CrPSe单层具有本征的FE-FM和AFE-FM多铁相，它们与已知的PE-ST相能量接近，呈现竞争共存的状态。

面外铁电极化P ≈ 3.98 pC/m，来源于P孤对电子驱动的面外磷离子位移，属于type-I多铁机制。

面外DMI(D = [0.3, 0.0, 1.9] meV)加上易面各向异性，可以支持拓扑磁涡旋meron对的产生。

在AFE-FM相中，meron对表现出异常长的寿命(超过2×10 MC步)，而电场和应变可以调控磁基态与相稳定性。

展望

这项研究为二维自旋电子学提供了一个内禀的多铁材料平台，有望实现电场写入、磁性读取的低功耗操作。

meron作为拓扑保护的信息载体，具有抗局域微扰的稳定性，这为拓扑自旋电子学开辟了新的可能性。

下一步可以进一步探索温度、电场、应变对meron动力学的多场耦合调控。

此外，MPX家族中其他成员(CrPS、MnPSe等)的多铁性潜力也值得系统探索。

支撑信息 (Supporting Information)

S1 · 计算细节

超胞与计算参数

单层结构弛豫使用20原子矩形超胞(a×√3a)，体相ilAFE/ilAFM序使用40原子单斜超胞，其他体相使用20原子超胞。

六方原胞(10原子)用于能带计算，真空层厚度为15 。k点网格：单层8×5×1，体相8×5×3。

ONCV模守恒赝势来自PseudoDojo数据库，动能截断为80 Rydberg，高斯展宽0.01 Ryd。

Table S1: PBEsol给出的晶格常数(a=6.25, b=10.95, c=6.95 , β=108.1°)与实验值最接近，优于LDA、PBE和PBE D3。

Hubbard Ueff 线性响应计算

采用Cococcioni & de Gironcoli (2005)的线性响应法，通过DFPT自洽确定Ueff。

40原子超胞可以将Ueff收敛到50 meV精度，而10原子超胞不足以达到收敛。

FE相和AFE相的Ueff约为2.8 eV，PE相的Ueff约为3.6 eV，而且Ueff对磁序不敏感。

Moore等人(2022)的高通量研究也确认，Cr的Ueff合理范围为2.0–3.0 eV，与本文结果一致。

图S1：Hubbard Ueff线性响应计算。(a) FE-FM相40原子与10原子超胞的收敛性测试；(b) AFE-FM相Ueff ≈ 2.8 eV；(c) PE-ST和PE-FM相Ueff ≈ 3.6 eV，Ueff对磁序不敏感

S2 · 多铁构型总能量

12 种单层多铁构型

四种结构：FE(铁电)、AFE(反铁电)、PE(顺电/中心对称)、iAFE(中间反铁电)，每种与FM、ZZ、ST、NL四种磁序组合。

Table S2: PBEsol U在Ueff = 0.0–3.6 eV范围内12种构型的相对能量(meV/f.u.)，FE-FM为参考零点。

FE-FM在所有Ueff范围内能量最低或接近最低，AFE-FM和PE-ST是主要的竞争相。

Table S3: 体相20种构型(含ilAFE/ilAFM)的相对能量，基态对Ueff的依赖趋势与单层一致。

泛函对比：PBEsol U vs LDA U

Table S4: LDA U (U=3.0 eV)下，PE-ST、FE-FM、AFE-FM的能量分别为0、6、3 meV/f.u.，三相几乎简并。

LDA U (U=2.9 eV)下，FE-FM和AFE-FM的能量低于PE-ST，趋势与PBEsol U定性一致。

结论：能量序对泛函选择具有鲁棒性，但精确的能量差依赖于赝势和泛函。

图S2：FE、PE、AFE、iAFE四种结构示意图。箭头指示磷离子面外位移方向，FE相为同向位移，AFE相为交替位移

S3 · 电场与应变效应

外场调控相稳定性

面外电场Ez = 1.7 V/nm可以翻转AFE-FM与FE-FM的能量序，电场沿极化方向时稳定FE-FM相。

单轴应变约1.5%(改变a或b晶格常数)可以使AFE-FM的能量高于FE-FM。

计算使用PBEsol U (Ueff = 2.8 eV)，电场通过锯齿势(sawtooth potential)施加。

应变对能量的调控幅度约为5–10 meV/f.u.，与电场效应量级相当，这为实验调控相稳定性提供了可行路径。

图S3：电场与应变效应。(a) 面外电场Ez对AFE-FM/FE-FM相对能量的影响；(b-c) 单轴应变改变a和b晶格常数对相对能量的调控

S4 · 电子与声子能带结构

电子结构特征

FE-FM和AFE-FM相的带隙随Ueff增大而减小，Ueff = 2.8 eV时带隙约为1.0–1.5 eV。

AFE-FM相没有虚频，动力学稳定，排除了软模导致的结构不稳定性。

PE-ST、PE-FE和体相PE-ST均无虚频，但PE-FE是亚稳态——施加小扰动可以驱动它向FE-FM相变。

图S4：电子能带结构。(a) FE-FM相在不同Ueff下的能带；(b) AFE-FM相在不同Ueff下的能带；(c) AFE-FM相的声子谱，无虚频

图S5：声子谱。(a) 单层PE-ST相；(b) 单层PE-FE相；(c) 体相PE-ST相，均无虚频模式，证实动力学稳定性

四声子模式与非简谐耦合

通过计算zone-center声子模式与PE-FM→FE-FM原子位移的内积，识别出了四种贡献最大的光学声子模式。

A2u[1](面外Cr振动)的投影系数c=0.83；A2u[2](面外P振动)的c=0.11。

A1g[1](面内呼吸模)的投影系数c=0.46；A1g[2](面内剪切模)的c=0.21。

这四种模式表现出强非简谐性，共同驱动了PE-FM→FE-FM的结构相变。

图S6：导致PE→FE结构相变的四种zone-center光学声子模式：A2u[1], A2u[2], A1g[1], A1g[2]。箭头指示原子位移方向

能量景观 E(Q, Q)

能量景观通过改变四种声子模式的线性组合坐标(Q, Q)计算，使用PBEsol U (Ueff = 2.0 eV)。

三个局域极小值：两个FE-FM深势阱对应±P极化态，中心PE-FM浅势阱对应零极化。

PE-FM是亚稳态——添加小扰动即可驱动它向FE-FM相变，这解释了为什么PE相没有虚频却可以发生相变。

能量景观的复杂性说明，CrPSe的多铁相竞争本质上是多声子非简谐耦合的结果。

图S7：能量景观E(Q, Q)。三个局域极小值：PE-FM为浅中心势阱，两个FE-FM(±P)为深势阱，展示非简谐耦合连接的复杂能量面

S5 · AFE-FM 相磁参数

AFE 相交换耦合

Table S5: Ja = 8.7, Jb = 29.2, Jc = 8.8 meV; Ja = 3.2, Jb = 2.6, Jc = 6.2 meV。

所有最近邻耦合都是铁磁的，但耦合强度沿不同键方向差异显著，Jb远强于Ja和Jc。

DMI: Da = [0.65, 0, 0.5] meV，只在y方向(Cr–Cr)显著，x方向(Cr–Cr)和斜方向(Cr–Cr)的DMI为零。

易面各向异性，磁矩倾向y方向(A = 0.07, A = 0.15 meV)，失去了C对称性。

DMI 方向依赖性的结构起源

∠SeCrCrSe = 172°，不等于180°，因此产生了非零的DMI，但只沿y方向。

∠SeCrCrSe = ∠SeCrCrSe = 180°，SeCrCrSe和SeCrCrSe形成平行四边形，保持了局域反演对称，因此没有DMI。

AFE相中DMI的方向选择性源于Se离子畸变的不均匀性，这与FE相中各向同性的DMI形成了鲜明对比。

图S8：AFE相磁交换耦合。(a) 近邻(Ja, Jb, Jc)和次近邻(Ja, Jb, Jc)交换耦合的定义；(b) AFE结构侧视图，SeCrCrSe二面角172° ≠ 180°

AFE-FM相关键磁参数：Jb主导耦合，DMI仅沿y方向显著

S6 · 蒙特卡洛模拟

MC 模拟参数与拓扑电荷计算

200×200自旋格点(8×10自旋)，Kawasaki动力学，最高10 MC步，温度T = 2–30 K。

拓扑电荷定义：Q = (1/4π)Σ A，A为球面三角形立体角，由三个自旋矢量n、n、n按逆时针编号确定。

计算公式为cos(A/2) = (1 + n·n + n·n + n·n) / √[2(1+n·n)(1+n·n)(1+n·n)]，A的符号由sign[n·(n×n)]确定。

FE-FM 相 MC 结果

从随机初始自旋开始，经过数千MC步后，形成了小面内铁磁畴，在畴界上出现了拓扑非平庸的vortex和antivortex。

在T = 5 K、MC步50000时，有7对meron/antimeron；到500000步时，只剩下1对。

观察到了meron-meron、meron-antimeron、antimeron-antimeron三种湮灭过程，而且这些过程不依赖meron的极性(z分量)。

即使DMI和Heisenberg参数变化±50%，meron仍然可以在T ≈ 5 K时稳定出现，说明结论是稳健的。

图S9：FE-FM相MC模拟选定步骤(T = 5 K)。自旋按z分量红/蓝着色，50000步时7对meron，500000步时仅剩1对，显示逐步湮灭过程

AFE-FM 相 MC 结果

只有随机初始自旋构型才能产生meron，zFM初始构型只产生平庸的拓扑畴壁——这与FE-FM相的情况不同。

AFE-FM相中meron的尺寸大于FE-FM相，而且部分meron对表现出异常长的寿命。

具体来说，有四对meron在畴界上稳定了超过2×10 MC步，没有湮灭的趋势(图S11绿色矩形框标注)。

这种长寿命的机制可能是多种因素共同作用的结果：失去C对称性、y方向易轴、以及畴界钉扎效应。

图S10：AFE-FM相MC模拟快照(T = 5 K)。随机初始构型产生meron对，300000 MC步后自旋格点变为沿y负方向的单铁磁畴

图S11：AFE-FM相MC快照(T = 5 K)。(a) 自旋z分量着色；(b) 自旋y分量着色。绿色矩形框标注的四对meron在2×10 MC步后仍稳定于畴界

S7 · 参考资料

SI 参考文献

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W. Gao, J. Zhao, J. R. Chelikowsky, Phys. Rev. Materials 6, L101402 (2022) | CrPSe · 多铁 · 拓扑磁涡旋 · Meron · DMI · 孤对电子 · DFT U · Monte Carlo